近日，我所雷力老师带领团队利用高压固相复分解反应（High-Pressure Solid-State Metathesis, HSM）在化学合成方面取得重要进展：成功实现四元立方相铁族金属氮化物γ-(Fe_0.161Co_0.713Ni_0.126)N_0.071的定向高压合成，以及新型层状Ce基硼酸盐CeMgB₃O₇的高压制备。两篇研究论文先后发表于ACS旗下期刊Inorganic Chemistry。相关研究成果获ACS Publications X-MOL学术平台特邀约稿，并作为亮点工作进行专题报道(https://mp.weixin.qq.com/s/T9R2h5x0_0nFdKH29GC1fQ?scene=1)

高压环境能抑制产物分解并调控物相，使常压下无法进行的反应得以发生，为非常规化学合成开辟了新路径。该反应利用高压密闭环境抑制前驱体与产物的热分解，降低反应焓变，促进离子交换，从而获得结晶良好的块体材料。雷力团队进一步提出了高压耦联化学反应。近期，通过引入结构导向组分并调变前驱体化学计量比，该团队成功合成了多种具有新颖结构与物性的块体材料。

针对高压条件下多元铁族金属氮化物块体材料制备困难，难以调控晶体结构等关键问题，雷力团队在HSM的基础上提出了高压定向合成新策略。该策略利用Co在高温高压条件下对面心立方结构的本征稳定性，将其作为结构导向组分，从而调控反应的能量路径。以Fe₂O₃、Co₂O₃、NiO和BN为前驱体，在5 GPa和1573 K条件下，首次合成了毫米级单相块体四元氮化物γ-(Fe_0.161Co_0.713Ni_0.126)N_0.071。中子粉末衍射分析确认其具有Fm-3m空间群，Fe、Co、Ni原子随机占据4a位，N原子无序占据4b位。其体弹模量为162 GPa，维氏硬度（HV₁₀）为373.6，饱和磁化强度为137 emu•g^-1，矫顽力为8.23 Oe。该工作突破了传统高压固相反应中多元铁族金属氮化物以hcp结构产物为主的局限，推动了该类材料由经验性合成向目标结构定向构筑的发展^[1]。

此外，雷力团队以CeCl₃、MgO和BN为前驱体，在5 GPa、1873 K条件下通过HSM反应，合成了新型Ce基层状硼酸盐晶体CeMgB₃O₇（空间群Cmme）。原位高压X射线衍射和拉曼光谱测量显示，该晶体的结构可稳定保持至34 GPa。在325 nm激光激发下，该材料表现出可见光（源于Ce³⁺的4f→5d跃迁）和近红外双波段发射。结合X射线光电子能谱和第一性原理计算，研究团队指出近红外发射与高压合成过程中引入的氧空位缺陷相关。高压可调制[CeO₁₀]^17-单元的晶体场劈裂程度，进而影响其发光行为。该工作报道了一种新型刚性硼酸盐结构，并揭示了缺陷对其发光特性的影响^[2]。

  雷力老师的团队长期致力于高压化学新反应的探索^[3-19]，他们发现通过调控前驱体化学计量比和引入结构导向组分，HSM可发展为可控的多元功能材料合成平台，为利用高压化学反应制备具有优异力学、磁学和光学性能的新型块体功能材料、实现结构调控与性能设计提供了新的研究思路和实验依据。

相关论文：

[1] Hongwen Liu, Depu Liu, Jingyi Liu, Binbin Wu*, Lei ming Fang, Guanqun Cai, and Li Lei*. Unveiling the Phase Evolution of Quaternary Iron-Group Metal Nitrides through High-Pressure Directed Synthesis[J]. Inorganic Chemistry. 2026.(DOI: 10.1021/acs.inorgchem.5c05796)

[2] Jingyi Liu, Xingjian Kou, Leilei Zhang, Yu Tao, Xue Chang, Yangbin Wang, Shuaiqi Li*, and Li Lei*. “High-Pressure Synthesis, Structural, and Optical Properties of Layered Cerium Borate CeMgB3O7”[J]. Inorganic Chemistry 65:5697−5705. 2026.(DOI: 10.1021/acs.inorgchem.5c05968)

参考文献：

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